Pero en Cambridge, como antes en Edimburgo y en la escuela, Darwin perdió el tiempo por lo que al estudio se refiere, a menudo descuidado para dar satisfacción a su pasión por la caza y por montar a caballo, actividades que ocasionalmente culminaban en cenas con amigos de las que Darwin conservó un recuerdo -posiblemente exagerado- como de auténticas francachelas. Con todo, su indolencia quedó temperada por la adquisición de sendos gustos por la pintura y la música, de los que él mismo se sorprendió más tarde, dada su absoluta carencia de oído musical y su incapacidad para el dibujo (un «mal irremediable», junto con su desconocimiento práctico de la disección, que representó una desventaja para sus trabajos posteriores).
Más que de los estudios académicos que se vio obligado a cursar, Darwin extrajo provecho en Cambridge de su asistencia voluntaria a las clases del botánico y entomólogo reverendo John Henslow, cuya amistad le reportó «un beneficio inestimable» y que tuvo una intervención directa en dos acontecimientos que determinaron su futuro: por una parte, al término de sus estudios en abril de 1831, Henslow le convenció de que se interesase por la geología, materia por la que las clases recibidas en Edimburgo le habían hecho concebir verdadera aversión, y le presentó a Adam Sedgwick, fundador del sistema cambriano, quien inició precisamente sus estudios sobre el mismo en una expedición al norte de Gales realizada en abril de ese mismo año en compañía de Darwin (treinta años más tarde, Henslow se vería obligado a defender al discípulo común ante las violentas críticas dirigidas por Sedgwick a las ideas evolucionistas); por otra parte, lo que es aún más importante, fue Henslow quien le proporcionó a Darwin la oportunidad de embarcarse como naturalista con el capitán Robert Fitzroy y acompañarle en el viaje que éste se proponía realizar a bordo del Beagle alrededor del mundo.
En un principio su padre se opuso al proyecto, manifestando que sólo cambiaría de opinión si «alguien con sentido común» era capaz de considerar aconsejable el viaje. Ese alguien fue su tío -y futuro suegro- Josiah Wedgwood, quien intercedió en favor de que su joven sobrino cumpliera el objetivo de viajar que Darwin se había fijado ya meses antes, cuando la lectura de Humboldt suscitó en él un deseo inmediato de visitar Tenerife y empezó a aprender castellano y a informarse acerca de los precios del pasaje. El 27 de diciembre de 1831 el Beagle zarpó de Davenport con Darwin a bordo y dispuesto a comenzar la que él llamó su «segunda vida», tras dos meses de desalentadora espera en Plymouth, mientras la nave era reparada de los desperfectos ocasionados en su viaje anterior, y después de que la galerna frustrara dos intentos de partida. Durante ese tiempo, Darwin experimentó «palpitaciones y dolores en el corazón» de origen más que probablemente nervioso, como quizá también lo habrían de ser más tarde sus frecuentes postraciones. Sin saberlo, Darwin había corrido el riesgo de ser rechazado por Fitzroy, ya que éste, convencido seguidor de las teorías fisiognómicas del sacerdote suizo Johann Caspar Lavater estimó en un principio que la nariz del naturalista no revelaba energía y determinación suficientes para la empresa.
